伦敦奥运后，尽管李龙大仍兼项混双，但他已把专注力放在男双项目上，他先与高成炫合作，但在一年后改配柳延星。“龙星组合”搭配不久便迅速称霸多站超级赛，长时间稳居世界第一。这时期的李龙大不只防守能力依旧出众，而且变化多、分球目的性强、出球质量极高、攻防转换流畅、和柳延星的进攻体系注重连贯，看似平实无奇，但其实绵里藏针。
龙星组合整体表现强势，2015年更是横扫7冠，唯一能与他们抗衡的就只有印尼世界冠军阿山与亨德拉，尽管如此，李龙大始终在大赛上无法取得突破，他在2014年哥本哈根世锦赛以及同年的仁川亚运会皆闯入决赛，但分别不敌队友高成炫与申百喆和阿山与亨德拉，迟迟无缘在大赛登顶男双。
李龙大在大赛发挥不稳定，甚至心理素质的问题也长期遭人诟病。这一说法在里约奥运会再度获得印证，以头号种子身份出战的龙星组合，从小组赛开始便发挥欠佳，三局不敌俄罗斯的伊万诺夫与索佐诺夫，仅仅以副盟主晋级淘汰赛。
他们在复赛面对攻势凌厉的吴蔚升与陈蔚强，结果再以两分劣势缘悭半决赛，又一次在大赛遭爆冷淘汰。赛后李龙大坦承，多年来一直背负着压力征战大赛，让他无法放开来打，影响场上的表现，以致于在大赛频频吞败仗。
再度以失望和遗憾结束第3次奥运征程的李龙大在当年的韩国公开赛后，毅然选择离开国家队，暂别国际赛场。他在2018年复出，搭档金基正赢得西班牙大师赛、澳门公开赛和今年初的大马大师赛冠军，希望力争参加东京奥运。
然而，久疏战场再回归的昔日双打之星早已不复当年勇，他已无法长时间保持高水平竞技状态，面对年轻人的冲击，更显得力不从心。或许他能偶有佳作，打出唤醒球迷记忆的那把刃剑，但剑再锋利，却早已因封存太久而丧失当年亮起剑来的得心应手。
李龙大目前与金基正在奥运积分榜上排在第31位，落后第8的催率圭与徐承宰不少，因此他也宣布了放弃争取东京奥运资格，但仍会延续职业生涯。
从当年的国民弟弟到如今已过而立之年，即使巅峰已不再，但记忆犹存。
